摘要:2025年1月2日和3日,中国科学技术大学洪勋教授团队在Advanced Materials和Nature Synthesis上连续发表最新成果,即“High-Entropy Metal Interstitials Activate TiO2 for Robu
背景介绍
2025年1月2日和3日,中国科学技术大学洪勋教授团队在Advanced Materials和Nature Synthesis上连续发表最新成果,即“High-Entropy Metal Interstitials Activate TiO2 for Robust Catalytic Oxidation”和“Synthesis of amorphous metal oxides via a crystalline to amorphous phase transition strategy”。下面,对这两篇成果进行简要的介绍!
洪勋,特任教授、博士生导师。2023年至今,中国科学技术大学应用化学系,特任教授;2018年—2023年,中国科学技术大学应用化学系,副教授;2014年—2017年,中国科学技术大学化学系,特任副研究员;2012年—2014年,新加坡南洋理工大学博士后(合作导师:Professor Hua Zhang);2010年—2012年,清华大学化学系博士后 (合作导师:李亚栋院士);2004年—2010年,中国科学技术大学物理系,获凝聚态物理博士学位(导师:王冠中教授);2000年-2004年,中国科学技术大学物理系,获理学学士学位。
主要从事贵金属纳米材料的合成和性能研究,已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Nature Commun., Adv. Mater等学术期刊发表论文,2022年教育部青年长江学者。
Advanced Materials:HE-TiO2纳米片实现稳定的催化氧化
替代金属掺杂策略对于开发能够活化O2的催化剂至关重要,但金属掺杂的浸出极大地阻碍了它们在温和条件下进行广泛氧化反应的潜力。基于此,中国科学技术大学洪勋教授和Yang Mu(共同通讯作者)等人开发了一种熵增加策略来合成高熵金属(Mg、Ca、Mn、Fe和Co)间隙官能化锐钛矿TiO2(HE-TiO2)纳米片,在宽pH(3-9)范围内表现出显着的降解效率,并且在流式电催化反应器中具有强大的催化氧化耐久性(超过30小时)。
对比原始TiO2,HE-TiO2在(001)平面上出现强烈的晶格畸变,在(100)平面上出现了平均2%的晶格膨胀,X射线吸收光谱的第二壳峰减小,这是HE-TiO2中金属间隙形成的有力证据。
理论分析和原位同步辐射傅里叶变换红外(SR-FTIR)研究表明,多个金属间隙可以将其电子贡献给宿主TiO2的亚间隙态,形成一个适度的吸附带,从而实现稳定高效的O2活化。本研究介绍了一种在金属氧化物中集成金属间隙的新型高熵材料的合成策略,有望提高O2活化催化剂的稳定性和效率,并拓宽其潜在的应用前景。
文章信息
High-Entropy Metal Interstitials Activate TiO2 for Robust Catalytic Oxidation. Advanced Materials, 2025,
Nature Synthesis:晶态到非晶态相变策略合成非晶金属氧化物
非晶态金属氧化物(AMOs)的特点是缺乏晶体的长程有序,表现出非常规的结构特征,如不饱和配位、短程有序和表面悬垂键,使得其在能源和催化领域具有卓越的性能。然而,由于缺乏平移对称性,实现AMOs的精确尺寸和形状可控合成还具有挑战性。
基于此,中国科学技术大学洪勋教授(通讯作者)等人报道了一种锂离子(Li+)辅助液相还原策略,并利用该策略将晶态金属氧化物转化为一系列AMOs(包括非晶态的RuOx、PtOx、CuOx、NiOx、PdOx和MnOx)和二元AMOs(如非晶态NiCoOx),证明了该策略的广泛适用性。
以氧化钌(RuO2)为例,原位拉曼光谱和X射线吸收光谱表明,在非晶化过程中Ru-O配位数的降低和Ru-Ru的中程结构的畸变是由萘自由基阴离子和锂离子引起的。密度泛函理论(DFT)计算表明,Li⁺在RuOx中的插入增强了其与萘自由基阴离子的静电相互作用,加速了Li⁺插入的RuOx中氧的剥离。此外,Li+插入引入正电荷会破坏晶态RuO2的内部电荷平衡,从而降低生成非晶态RuO2的中间体的生成能。该策略为实现AMOs的可控合成铺平了道路。
文章信息
Synthesis of amorphous metal oxides via a crystalline to amorphous phase transition strategy. Nature Synthesis, 2025,
来源:朱老师讲VASP