摘要：在当今数字化时代，数据存储和处理的需求呈指数级增长，这对传统的计算架构提出了巨大挑战。铁电材料以其独特的外场可控自发极化特性，成为非易失性存储材料的有力竞争者。然而，实验观测的局限性使得材料模拟计算变得尤为重要。本文将介绍机器学习势能方法在铁电材料研究中的应用

在当今数字化时代，数据存储和处理的需求呈指数级增长，这对传统的计算架构提出了巨大挑战。铁电材料以其独特的外场可控自发极化特性，成为非易失性存储材料的有力竞争者。然而，实验观测的局限性使得材料模拟计算变得尤为重要。本文将介绍机器学习势能方法在铁电材料研究中的应用，揭示其如何助力铁电材料的深入研究。

随着物联网和人工智能技术的飞速发展，数据量的爆炸式增长对传统的 von Neumann 计算架构造成了巨大压力。内存和逻辑单元之间的物理分离导致数据传输频繁，不仅增加了功耗，还引发了信号延迟问题，即所谓的“内存墙”。为了解决这一问题，研究人员急需开发高速、低功耗、高可靠性、大容量且与 CMOS 处理技术兼容的内存和存储设备。铁电材料因其独特的自发极化特性，在非易失性存储领域展现出巨大潜力。与其他非易失存储技术相比，铁电存储器件具有功耗低、读写速度快的优点。尽管铁电存储在 20 世纪 90 年代已初步实现商业化，但由于铁电薄膜的退极化、CMOS 兼容性差等问题，其发展受到限制。因此，深入研究铁电材料在纳米尺度的微观动态行为，精准预测其动力学特性，对于解决上述问题至关重要。

分子动力学（MD）模拟是一种研究材料动力学过程的有效手段，能够在较大的空间和时间尺度上进行模拟。然而，传统力场的精度差、开发难度高、可移植性差等问题，限制了其在新材料上的应用。机器学习方法的发展为力场开发带来了新思路，其中深度势能（DP）模型基于深度神经网络，具备与密度泛函理论（DFT）相媲美的精度，同时拥有接近传统经典力场的高效计算性能。

图1：深度势能(DP)模型原理示意图

DP 模型通过深度神经网络参数化的原子能量来定义总能量，每个子网络包括编码和拟合神经网络，分别用于映射局部环境到特征矩阵和评估原子对总能量的贡献。训练过程旨在最小化损失函数，优化能量、力和应力信息的权重。深度势能生成器（DP-GEN）是一种并行学习过程，通过探索、标记和训练三个步骤，有效更新基于第一性原理的训练数据库，降低构建训练数据集的成本。此外，长程相互作用深度势能（DPLR）模型基于电子电荷中心的信息扩展了 DP 方法，弥补了标准深度势能模型的缺陷，提高了模型的精度和预测能力。

图2：深度势能生成器(DP-GEN)框架图

研究人员利用 DP 方法构建了 HfO2 的力场，能够准确再现 HfO2 中多种晶相的热力学性质和相变能垒。DP 模型在预测 HfO2 的结构信息和材料性能方面表现出色，与 DFT 计算结果高度一致。例如，在预测 HfO2 不同晶相的状态方程和声子谱时，DP 模型与 DFT 计算值之间存在非常好的一致性。此外，DP 模型还能准确预测 HfO2 在不同温度和压力下的相变过程，为理解 HfO2 的铁电性能提供了重要理论基础。

对于 ABO3 型钙钛矿氧化物，其 A 位和 B 位的多样性为微调相互作用的能量尺度提供了平台，产生了丰富的现象。研究人员采用“模块化开发深度势”（ModDP）策略，系统地开发了多组分固溶体的力场。ModDP 策略将 DP 模型相关的训练数据集视为基本模块，通过分子动力学模拟和 Monte Carlo 交换过程采样，自动、高效地迭代更新固溶体的训练数据集。最终获得的通用力场 UniPero 能够准确描述包含 14 种不同金属元素的 26 种不同类型的钙钛矿型氧化物，为钙钛矿型铁电材料的研究提供了有力工具。

图3：模块化开发深度势(ModDP)策略示意图和UniPero流程示意图

高精度与高效计算的结合：DP 方法在保持与 DFT 相当精度的同时，大幅提高了计算效率，解决了传统力场精度和效率难以兼顾的问题。

广泛的适用性：DP 模型不仅适用于单一材料，还能扩展到复杂的固溶体体系，展现出优异的可移植性和可扩展性。

深入揭示材料微观机制：通过 DP 模拟，研究人员能够更深入地理解铁电材料的相变机制、极化反转过程以及离子输运等微观行为，为材料性能优化提供了重要的理论指导。

机器学习势能方法在铁电材料研究中展现出巨大的潜力，为解决传统模拟方法的局限性提供了新的思路。尽管取得了一定的成果，但仍面临多晶薄膜建模困难、多尺度模拟方法结合等挑战。未来的研究将致力于提升机器学习的可移植性、开发更高效的算法以及改进计算硬件性能，以加速材料模拟进程，推动铁电材料在实际应用中的突破。

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来源：走在路上会快乐的小傻子