摘要：石墨烯纳米结构中未配对的p电子产生的π磁性具有弱自旋轨道耦合、长自旋相干时间和相干长度的特点，在自旋电子学和量子计算中有重要的潜在应用价值。通过原子级精准的设计对纳米石墨烯链中自旋耦合的强度和方式进行调控，能够实现多种磁基态的构筑。目前，纳米石墨烯的π磁性一般

石墨烯纳米结构中未配对的p电子产生的π磁性具有弱自旋轨道耦合、长自旋相干时间和相干长度的特点，在自旋电子学和量子计算中有重要的潜在应用价值。通过原子级精准的设计对纳米石墨烯链中自旋耦合的强度和方式进行调控，能够实现多种磁基态的构筑。目前，纳米石墨烯的π磁性一般通过锯齿型边界等非凯库勒结构产生，其反应活性高，合成难度大。2021年，基于三角烯的自旋-1反铁磁链通过表面在位化学反应方法成功合成，但由于缺乏合适的构筑单元及高效的聚合反应策略，其它磁基态的纳米石墨烯链的合成仍然面临很大挑战。其中，自旋-1/2反铁磁海森堡链作为最基础的磁相互作用量子模型，其实验上的成功构筑将为量子模拟与量子计算等研究提供平台，有重要价值。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心高鸿钧院士带领的联合研究团队对自旋-1/2反铁磁海森堡链的构筑及其自旋态调控进行了研究。他们发展了一种全新的表面合成策略，利用氮杂原子邻位碳氢活化反应构筑出纳米石墨烯链状聚合物。通过化学键分辨的非接触式原子力显微镜（nc-AFM），对该聚合物链的化学结构进行成像，并结合其端基结构阐明了反应机制。该聚合物各单元中心的二氮掺杂与基底间发生电荷转移，生成S=1/2净自旋。这些自旋相互耦合，表现出与链长奇偶性相关的磁基态。通过测量非弹性隧穿谱，在具有偶数个单元的聚合物链上发现了自旋激发，而在具有奇数个单元的聚合物链上发现了强度调制的近藤共振。基于自旋-1/2反铁磁海森堡模型的计算模拟显示，偶数聚合物链的磁基态为自旋单重态，其费米面附近表现为相对于零偏压对称的自旋激发信号；而奇数聚合物链的磁基态为自旋双重态，其净自旋主要分布在聚合物的奇数单元上，因此其奇数单元上出现近藤共振，而偶数单元仅表现为自旋激发。随着链长的增加，实验上观测到的自旋激发能隙呈指数级衰减，这一现象与理论模型中无限长链上的零能隙自旋激发的相吻合。

图：基于氮掺杂纳米石墨烯的自旋-1/2反铁磁海森堡链的构筑及其自旋态调控

该工作创造性地利用碳氢活化反应构筑出纳米石墨烯聚合物链，巧妙地通过氮掺杂引入π磁性，发现了其自旋量子态的奇偶效应及可能存在的零能隙自旋激发。这是在国际上首次成功地构筑出基于纳米石墨烯的自旋-1/2反铁磁海森堡链，为未来有机纳米自旋电子学的应用奠定了基础，为量子模拟和量子计算的研究提供了平台。

相关成果以“Building spin-1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains with diaza-nanographenes” 为题发表于Nature Synthesis (2025)。中国科学院物理研究所黄立副研究员和和博士生富晓帅负责合成自旋-1/2反铁磁海森堡链和表征；德国德累斯顿工业大学Xinliang Feng教授和中国科学院大学马骥副教授进行前驱体的设计与合成；葡萄牙国际伊比利亚纳米技术实验室Joaquín Fernández-Rossier教授和João C. G. Henriques博士开展了相关理论研究。该工作受到国家自然科学基金项目、科技部重点研发计划和中国科学院的资助。

来源：中科院物理所