晶体与分子性质的高效准确预测：新型通用图神经网络

摘要：当前在材料、化学等领域中，用于材料性质预测或机器学习势模型开发的图神经网络（GNN）设计，本质上都在尝试对晶体或分子结构所包含的所有信息进行完备表示，从而准确学习结构-组分-性质之间的物理规律，实现从晶体或分子结构到材料性质的精准预测。

当前在材料、化学等领域中，用于材料性质预测或机器学习势模型开发的图神经网络（GNN）设计，本质上都在尝试对晶体或分子结构所包含的所有信息进行完备表示，从而准确学习结构-组分-性质之间的物理规律，实现从晶体或分子结构到材料性质的精准预测。

晶体或分子结构主要包含以下信息：

结构中每个组分（元素）的信息；每个元素位点的邻居的几何拓扑信息；每个元素位点邻居的电子相互作用信息；晶体结构的对称性信息；结构中元素位点之间的远程相互作用信息。

基于这五点，GNN的设计中应包含相应的组件：首先，节点的元素嵌入表示通常基于预训练的元素周期表知识；其次，为了准确地描述元素位点邻居的几何拓扑，从早期的CGCNN通过成键二元系统（节点代表原子，边代表原子连接）传播信息，到iCGCNN引入基于Voronoi单元格的脊来确定原子间边缘，捕捉局部几何关系，再到ALIGNN采用二面角-角度-成键的多层嵌套子图或Line Graph表示多元相互作用，以及GeoCGNN使用高斯径向基函数和Monkhorst Pack特殊点的k点网格平面波编码局部几何信息，最后到M3GNet的多体相互作用模块设计，逐步完善了几何拓扑的描述；第三，针对位点邻居的电子相互作用表达，虽然直接引入类似DFT中“赝势”的策略难以实现，但通过间接方法如DPA-2的多任务预训练（学习多种化学与材料体系）或构建原子特征时引入电负性、电离态、外层电子数和氧化态等高维嵌入，以及CHGNet通过显式包含磁矩学习电子轨道占据，增强了对电子相互作用的描述；第四，对于晶体结构的对称性信息，主要采用等变GNN组件设计，如E(3)等变性组件，确保模型能够处理晶体结构的对称性变化，例如Graphormer架构中实现SO(3)-等变向量处理以适应旋转对称性；第五，针对位点之间的远程相互作用信息，主要通过消息传递框架实现，如CHGNet通过图卷积层传播信息捕捉长程相互作用，或MEGNet引入全局状态信息参与图更新，以及Graphormer使用Transformer架构处理长距离依赖关系，从而实现对结构中远程相互作用的有效表示。

上海交通大学汪洪和惠健研究团队的杜红伟等提出的DenseGNN模型在晶体或分子结构的信息表示方面，针对上述五点信息进行了相应的设计和优化，具体如下：

1. 每个组分（元素）信息。DenseGNN通过Local Structure Order Parameters Embedding (LOPE)策略来优化原子的嵌入表示。LOPE包括原子嵌入和方向解析嵌入，通过径向分布函数（RDF）和高斯窗口函数的乘积积分来描述局部原子环境，从而提供关于局部原子环境的信息，如邻近原子的密度和分布。

2. 每个元素位点的邻居的几何拓扑信息。DenseGNN利用LOPE策略来捕捉原子的局部环境和配位信息。LOPE通过计算中心原子与邻近原子之间的距离，并考虑邻近原子相对于中心原子的方向，提供更详细的局部原子环境描述，包括方向和各向异性信息。

3. 每个元素位点邻居的电子相互作用信息。DenseGNN直接在构建原子特征时，引入电负性、外层电子数和氧化态，嵌入到高维空间等策略提供电子相互作用信息的表示。虽然没有直接引入类似DFT中的“赝势”策略，但DenseGNN通过LOPE和Dense Connectivity Network (DCN)的设计，能够间接从材料性质的反馈中捕捉到电子相互作用的信息，尤其是在多体位点间相互作用的表达上。

4. 晶体结构的对称性信息。DenseGNN的架构中实现了E(3)-等变图网络设计，以适应晶体结构的平移，旋转对称性等。

5. 元素位点之间的远程相互作用信息。DenseGNN通过和层次节点-边-图残差网络（HRN）来构建非常深的GNN，这有助于捕捉元素位点之间的远程相互作用信息。DCN设计使得每个图卷积层可以直接访问所有前层的特征信息，从而实现有效的特征重用和信息传播。