摘要：复合固态电解质（CSSEs）结合了无机电解质和聚合物电解质的优点，具有较高的离子导电性和优异的机械性能，在固态锂金属电池（SSLMBs）中具有巨大的应用潜力，然而其整体性能受到一些实际挑战的严重限制。

复合固态电解质（CSSEs）结合了无机电解质和聚合物电解质的优点，具有较高的离子导电性和优异的机械性能，在固态锂金属电池（SSLMBs）中具有巨大的应用潜力，然而其整体性能受到一些实际挑战的严重限制。

在此，厦门大学张桥保，北京化工大学周伟东等人引入了一种具有双功能结构的三氨丙基三乙氧基硅烷超薄涂层，可有效地将无机填料（Li1+xAlxTi2-x（PO4）3，LATP）与聚偏氟乙烯六氟丙烯/聚乙烯氧化物（PVDF-HFP/PEO）聚合物连接，从而制备出高性能复合固态电解质（简称SLPH）。

基于此，SLPH表现出较低的离子传导能垒（Ea=0.462 eV）、理想的离子电导率（在60°C下为4.19 × 10⁻⁴ S·cm⁻¹）和较高的Li⁺转移数（tLi⁺=0.694）。因此，使用SLPH的固态锂金属电池（如Li| SLPH |Li对称电池、LiFePO4| SLPH |Li扣式电池以及软包电池）展现出优异的倍率性能和长时间的循环稳定性。

图1. 基础电化学性能

总之，该工作通过将功能化的APTES处理的LATP（LATP@APTES）均匀分散到PEO和PVDF-HFP聚合物中，设计并制备了高性能的有机-无机复合固态电解质（CSSEs）。LATP@APTES颗粒增强了界面兼容性，并抑制了锂枝晶的生长，从而提高了固态锂金属电池（SSLMBs）的循环性能，实验表征和相场模拟均证实了这一点。该设计促进SLPH与锂金属负极间形成稳定的固态电解质界面层（SEI），显著提高了界面稳定性。

基于此，SLPH展现出了较高的锂离子传输数（tLi⁺=0.694），高于LPH的0.494，并且其迁移激活能仅为0.462 eV。Li|SLPH|Li对称电池能够在高电流密度0.6 mA·cm⁻²下稳定运行超过2600小时。此外，LFP|SLPH|Li全电池在1 C和3 C下展现出卓越的长期循环性能，经过2000次循环后，容量保持率分别为80%和78%。

即使在高硫负载下，LFP|SLPH|Li电池在1 C下循环400次后仍保持85%的容量。软包电池在0.5 C下经过400次循环后，展现出稳定的循环性能，容量保持率达到80%。因此，该工作为高性能复合固态电解质在下一代能源储存解决方案中的应用提供了新的视角。

图2. 电池性能

Regulating Interfacial Chemistry to Boost Ionic Transport and Interface Stability of Composite Solid‐State Electrolytes for High‐Performance Solid‐State Lithium Metal Batteries， Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202422147

张桥保 厦门大学材料学院教授，哲学博士，博士生导师，南强青年拔尖A类人才/福建省高层次人才，固体表面物理化学国家重点实验室固定成员，国家优秀青年科学基金获得者，国际先进材料协会会士 (Fellow of IAAM)，入选科睿唯安全球“高被引科学家”。长期从事高比能二次电池关键电极材料的设计优化，固态电池及其储能过程中的构效关系解析的基础科学和应用研究。共发表SCI学术论文200余篇，总引15000余次， H 因子66。以第一或通讯作者(含共同)在 Chem. Soc. Rev., Prog. Mater. Sci., Nat. Commun., Sci. Adv., Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Angew Chem Int Ed., Mater. Today, Coord. Chem. Rev., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., ACS Nano, Nano Lett., Sci. Bull., J. Energy Chem., eTransportation等重要学术期刊上发表论文140余篇。

来源：朱老师讲VASP