摘要：基态电荷转移在提高D-A型共价有机框架（COFs）的光催化性能中起着至关重要的作用，但目前关于通过基态电荷转移调节COFs基光催化剂光催化性能的研究还非常有限。
基态电荷转移在提高D-A型共价有机框架（COFs）的光催化性能中起着至关重要的作用，但目前关于通过基态电荷转移调节COFs基光催化剂光催化性能的研究还非常有限。
2025年3月12日，华南农业大学李鑫、韶关学院岳强、湖北文理学院梁桂杰、郑州大学张鹏在国际顶级期刊Nature Communications上发表了题为《Ground-state charge transfer in single-molecule junctions covalent organic frameworks for boosting photocatalytic hydrogen evolution》的研究论文，Rongchen Shen、Can Huang、Lei Hao为论文共同第一作者，李鑫、岳强、梁桂杰、张鹏为论文共同通讯作者。
李鑫，化学工程博士，研究员，博士生导师，现任农业部能源植物与资源重点实验室副主任。2002年学士毕业于郑州大学化工学院，2007年博士毕业于华南理工大学化学与化工学院，后从事于华南农业大学生物质工程研究院。
李鑫主要研究内容包括有机半导体光催化材料的理性设计与可控合成；有机半导体及其异质结的表界面精准调控及分子水平催化机制揭示；创制新型特定功能的有机半导体催化剂及催化体系，并实现催化反应过程的耦合和功能集成。近几年在 Chemical Reviews，Chemical Society Reviews，Advanced Energy Materials, ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environmental,Chinese Journal of Catalysis等国际重要期刊发表SCI论文120余篇，其中获中国百篇最具影响国际论文3篇，ESI高引论文42篇，SCI总引17000 余次，H因子64。
岳强，教授，1990年于华南师范大学获得学士学位，2006年硕士毕业于中山大学，2009年理学博士毕业于中国科学院，后于韶关学院工作，先后晋升为助教、讲师、副教授和教授。
岳强教授的主要从事污染物环境行为及健康效应、环境监测和管理方面的研究，目前发表论文33篇，被引频次625次，H指数15，G指数24。
梁桂杰，三级教授，博士生导师，湖北文理学院功能材料研究院副院长，低维光电材料与器件湖北省重点实验室常务副主任。2012年博士毕业于西安交通大学，2015年于美国埃默里大学取得博士后学位，后于湖北文理学院任职。
梁桂杰教授以第一/共同第一和通讯/共同通讯作者发表包含J. Am. Chem. Soc. (5篇)、Angew. Chem. Int. Ed. (4篇)、Chemical Science (3篇)、Adv. Funct. Mater.、J. Mater. Sci. Technol. (2篇)、Chinese J. Catal. (2篇)、Applied Catalysis B等在内的著名SCI期刊论文60余篇，其中含ESI高被引论文8篇，热点论文1篇，引用达到3000余次。
张鹏，教授，博导，国家低碳环保材料智能设计国际联合研究中心副主任（科技部），郑州大学学术委员会常务委员、人才评价委员会副主任，郑州材料基因组工程研究院副院长。2014年工学博士毕业于东北师范大学，2016年于德国亥姆霍兹柏林能源材料研究所获得博士后学位，后于郑州大学任职。
张鹏教授的主要研究方向为低维碳材料智能设计及产业化应用、多物理场耦合原位X射线谱学技术（XPS、XES、XAS等）、功能纳米纤维材料。在上国际知名期刊Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Adv. Func. Mater.等发表SCI论文100余篇，SCI他引12000余次，H-index为62。
在本文中，作者展示了通过一种独特的共价键合方法形成极其强烈的基态电荷转移。将三维（3D）堆叠的基于COF的S型异质结（FOOCOF-PDIU）转变为共面的单分子结（FOOCOF-PDI）。
与传统的随机堆叠异质结和单独的COFs相比，这种共平面单分子结结构展现出更强的基态电荷转移。基态电荷转移诱导了电荷重新分布和偶极矩的形成，从而增强了单分子结中内建电场的强度。
这种增强的内置电场促进了激子解离和电荷分离，提高了光催化效率。因此，获得了具有宽光吸收的稳定分子修饰的COF，其析氢速率可达265 mmol g-1 h-1。
该工作为基于基态电荷转移效应的COFs光催化机制的开发开辟了新的途径。
图1：COF光催化剂的合成示意图
图2：基于COF的光催化剂表征
图3：光催化性能与光物理特性研究
图4：COF光催化剂的电荷分离特性研究
图5：电荷分离计算研究
综上，作者通过一种独特的共价键合方法，将三维（3D）堆叠的共价有机框架（COFs）基S型异质结（FOOCOF-PDIU）转化为共平面单分子结（FOOCOF-PDI），实现了极为强烈的基态电荷转移（GSCT），从而显著提升了光催化析氢效率。
这一成果不仅为基于COFs的光催化机制提供了新的理论依据，还为设计高效光催化材料开辟了新途径，有望在太阳能驱动的水分解制氢等领域实现更广泛的应用。
Shen, R., Huang, C., Hao, L. et al. Ground-state charge transfer in single-molecule junctions covalent organic frameworks for boosting photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57662-4.
来源：MS杨站长