摘要：钙钛矿串联太阳能电池（TSCs）因其高理论效率（>40%）和低成本制备工艺成为光伏领域的研究热点。然而，宽禁带（WBG）钙钛矿因溴掺杂导致的结晶不均、相分离及高缺陷密度等问题，严重制约了大面积器件的效率与稳定性。现有研究多聚焦于窄禁带钙钛矿的优化，对WBG体系
钙钛矿串联太阳能电池（TSCs）因其高理论效率（>40%）和低成本制备工艺成为光伏领域的研究热点。然而，宽禁带（WBG）钙钛矿因溴掺杂导致的结晶不均、相分离及高缺陷密度等问题，严重制约了大面积器件的效率与稳定性。现有研究多聚焦于窄禁带钙钛矿的优化，对WBG体系的调控手段有限，且小面积与大面积器件间的效率差距（>1%）阻碍了其商业化进程。
成果简介
针对以上难点，武汉大学柯维俊（唯一通讯）团队报道了一种新型晶体改性剂吡拉西坦（piracetam）在宽禁带（WBG）钙钛矿薄膜中的应用，用于高效大面积全钙钛矿串联太阳能电池（TSCs）。吡拉西坦通过其酰胺和吡咯烷酮基团调控钙钛矿成核过程，促进大尺寸晶粒生长和（110）晶面择优取向，同时在后处理过程中与残留PbI₂反应形成一维（PI）PbI₃纳米棒，显著减少缺陷并提升光电性能。单结WBG（1.77 eV）器件实现了1.36 V的开路电压（Voc）和20.35%的认证效率（PCE）。
基于此，单片两终端全钙钛矿TSCs在0.07 cm²和1.02 cm²孔径面积下分别实现了28.71%（认证28.13%）和28.20%（认证27.30%）的PCE，面积扩展效率损失仅为0.51%。此外，吡拉西坦对多种钙钛矿组分具有普适性，可将1.56 eV窄禁带单结器件效率从23.56%提升至25.71%。该策略为规模化高效全钙钛矿TSCs的制备提供了有效途径。相关研究成果以“Piracetam shapes wide-bandgap perovskite crystals for scalable perovskite tandems”为题，于2025年4月17日发表在Nature Nanotechnology上。武汉大学在读博士生付世强为论文第一作者，博士生周顺、李广和孟威威博士为共同第一作者。
作者简介
柯维俊，武汉大学物理科学与技术学院教授、博士生导师，入选国家青年人才项目。H因子67，单篇最高被引>1200次，总被引用>17000次。代表性学术成果以通讯作者（含共同通讯）和第一作者身份发表在Nature, Nat. Nanotechnol., Nat. Photonics , Nat. Commun., Sci. Adv., AM ，JACS, Joule ，EES等顶尖学术期刊上， 通讯/第一作者论文累计15篇入选ESI高被引，6篇入选ESI热点，出版专著一本《氧化锡与钙钛矿太阳能电池》(科学出版社)。主要从事新型半导体光电子材料与器件的理论、设计、制备和应用化研究，特别是新型钙钛矿太阳能电池、探测器和发光二极管领域的研究。
图片来源：武汉大学
Nature文章图文导读
图1 WBG钙钛矿薄膜的生长机理
图1展示了吡拉西坦对WBG钙钛矿薄膜生长机制的调控作用。对比未添加（a，对照组）和添加吡拉西坦（b，目标组）的薄膜生长过程，吡拉西坦优先吸附于（110）晶面（结合能Eb=−1.54 eV vs. −1.19 eV for（100）晶面），抑制晶粒倾斜并促进（110）择优取向（d-e）。DFT计算显示（110）晶面表面能（0.33 J m⁻²）略低于（100）晶面（0.37 J m⁻²）（f），结合吡拉西坦的选择性吸附，形成微米级大晶粒（h，SEM）和均匀光致发光（PL）分布（j）。该机制显著提升了薄膜的结晶质量和载流子寿命（g：37.28 ns → h：735.06 ns）。
图2 WBG钙钛矿薄膜的表征
图2通过原位GIWAXS和XRD揭示了吡拉西坦对钙钛矿结晶动力学的动态调控。添加吡拉西坦后，（110）晶面的衍射强度显著增强（b-d），且在高浓度（15 mg ml⁻¹）下形成一维（PI）PbI₃纳米棒（c）。傅里叶变换红外光谱（FTIR）显示吡拉西坦的C=O基团与Pb²⁺配位（e，1652→1667 cm⁻¹），钝化未配位缺陷。瞬态吸收（TA）和稳态PL表明目标薄膜的非辐射复合减少，载流子寿命从4.66 ns提升至5.33 ns（h-i），验证了其优异的光电性能。
图3 单结WBG PSCs的性能
图3对比了单结WBG器件的性能差异。添加吡拉西坦后，器件的Voc从1.27 V提升至1.34 V，PCE从18.51%增至20.35%（b）。空间电荷限制电流（SCLC）测试显示陷阱态密度从7.04×10¹⁵ cm⁻³降至2.03×10¹⁵ cm⁻³（g）。能带对齐分析表明目标薄膜的导带（−4.02 eV）与C60层（−4.05 eV）匹配更佳（h），促进了电子传输。此外，吡拉西坦在1.56 eV窄禁带器件中亦展现普适性，效率从23.56%提升至25.71%（i）。
图4 2T全钙钛矿TSCs的性能
图4展示了全钙钛矿串联器件（2T-TSCs）的性能。基于优化WBG子电池的串联器件在0.07 cm²和1.02 cm²面积下分别实现28.71%和28.20%的PCE（c, e），效率损失仅为0.51%（g）。EQE曲线显示WBG和NBG子电池的积分电流密度分别为16.23 mA cm⁻²和15.97 mA cm⁻²（d）。MPP追踪表明目标串联器件在55℃下连续运行663小时后仍保持90%初始效率（h），归因于一维（PI）PbI₃对晶界的钝化和离子迁移的抑制。
结论展望
该项研究证明了吡拉西坦作为晶体改性剂可显著优化WBG钙钛矿薄膜的晶体取向、缺陷密度和表面平整度，并通过形成一维（PI）PbI₃进一步抑制离子迁移和相分离。该策略成功降低了WBG器件的Voc损失，使全钙钛矿TSCs在0.07 cm²和1.02 cm²面积下分别实现28.71%和28.20%的PCE，效率差异为目前报道的最小值。尽管在相分离抑制和界面工程方面仍需进一步优化，但吡拉西坦的引入为实现高效、稳定且可扩展的全钙钛矿串联器件提供了重要技术支撑。
文献信息
Fu, S., Zhou, S., Meng, W. et al. Piracetam shapes wide-bandgap perovskite crystals for scalable perovskite tandems. Nat. Nanotechnol. (2025). https://doi.org/10.1038/s41565-025-01899-z
来源：朱老师讲VASP