三峡大学,第一单位,最新Nature子刊!

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摘要:叶立群教授、黄妞副教授与澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授合作的研究成果《酮−烯醇互变异构作为动态电子/空穴陷阱促进载流子分离以用于过氧化氢的光合成》(Keto-enol tautomerism as dynamic electron/hole traps

近日

三峡大学材料与化工学院

叶立群教授团队

在光/电催化领域

取得了一系列重要进展

2025年最新成果分别在

Nature子刊《自然 通讯》

(Nat. Commun,IF=15.7)

国际顶级期刊《德国应用化学》

(Angew. Chem. Int. Ed,IF=16.5)

《纳米快报》

(Nano Letter,IF=14.9)

《先进功能材料》

(Adv. Funct. Mater,IF=19.4)

等期刊上发表

进展一

叶立群教授、黄妞副教授与澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授合作的研究成果《酮−烯醇互变异构作为动态电子/空穴陷阱促进载流子分离以用于过氧化氢的光合成》(Keto-enol tautomerism as dynamic electron/hole traps promote charge carrier separation for hydrogen peroxide photosynthesis),近日在线发表于《自然・通讯》(Nature Communications, 2025, 16, 7432)

共价有机框架(COFs)是H₂O₂光合成的潜力光催化剂,但载流子分离是关键难题。给体−受体型COFs虽能增强电荷分离,却因水氧化和氧还原反应动力学缓慢导致载流子积累,降低效率。该研究设计的T-C型COFs(T为陷阱单元,C为催化单元),通过酮−烯醇互变异构单元作为动态电子/空穴陷阱,促进电荷快速转移、延长载流子寿命,强化催化反应。其中2,4,6-三羟基苯甲醛衍生的Tp型COFs(最优TpBpy)性能更优,模拟光下分散液中H₂O₂生成速率达8350μmol h⁻¹ g⁻¹,自然光下流动反应器中太阳能转化效率达0.038%,为高效光催化剂提供了分子设计策略与标准。

叶立群教授、贾彬彬博士与澳大利亚皇家墨尔本理工大学马天翼教授、北京科技大学郑金龙副教授等合作的研究成果“利用微孔结构中吡啶氮空位缺陷诱导氧预吸附提升Fe-N-C催化剂ORR性能”(Harnessing pyridinic N vacancy defect in microporous structures to induce the pre-adsorption of oxygen and boost oxygen reduction reaction kinetics)在线发表在国际顶级期刊《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202508674)。

该研究报道了一种富含微孔限域吡啶氮空位缺陷的单原子铁催化剂(Fe-Nv-C SAC),首次通过实验证实在无需任何金属或杂原子掺杂的条件下,吡啶氮空位可诱导O2在Fe-N4活性位点发生预吸附,从而协同加速ORR反应动力学。Fe-Nv-C SAC的半波电位、质量活性与周转频率均显著优于传统Fe-N-C单原子催化剂。该策略无需引入额外掺杂元素即可实现Fe-N-C本征催化性能的大幅提升,为下一代能源转换器件中高活性、低成本ORR催化剂的理性设计提供了新范式。

进展三

叶立群教授、郑勇博士、安徽工业大学刘明凯教授联合海南大学田新龙教授合作的研究成果“多杂原子掺杂与缺陷工程协同优化空心碳纳米笼用于超长循环锌空气电池”(Multi-heteroatom-doping and defect co-engineered hollow carbon nanocages for ultralong-cycle zinc-air batteries)在线发表在国际权威期刊《纳米快报》(Nano Lett. 2025, 25, 1713-11722)。

该研究创新性地开发了一种多杂原子掺杂与缺陷协同设计策略,成功构建了具有丰富可及活性位点的氮磷硫共掺杂空心碳球(NPS-HCs)材料。这种独特的结构设计实现了对ORR反应关键中间体吸附能的优化,同时显著提升了反应过程中的物质传输和电荷转移效率。实验表明,NPS-HC-900的ORR半波电位达到0.87 V vs. RHE,优于商业Pt/C催化剂。组装的锌-空气电池展现出超长的循环稳定性(1000小时)。该工作不仅为设计高性能非金属ORR催化剂提供了新思路,也为开发低成本、长寿命的金属-空气电池开辟了新的材料设计途径。

进展四

叶立群教授、郑勇博士与安徽工业大学刘明凯教授合作的研究成果“共轭微孔聚合物中的三嗪工程用于光催化合成过氧化氢”(Triazine engineering in conjugated microporous polymers for hydrogen peroxide photosynthesis)在线发表在国际权威期刊《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater. 2025, 2507907)

该工作重点探讨了三嗪基团在共轭微孔聚合物(CMPs)中对光催化合成H2O2的促进作用。通过对比3组不同方法合成的不同结构CMPs样品,发现三嗪基团对光合成H2O2的促进作用不受CMP的合成方法和化学结构影响。CMP的光催化合成H2O2性能最高能够提升6倍,其分散液体系在自然光下太阳能转化效率达0.036%。机理研究显示,三嗪的引入不仅增强了光吸收和光生电荷分离,还提供了氧还原活性位点。该研究为设计高性能有机光催化剂提供了新思路,可在室外太阳光条件下光催化合成H2O2,推动了可见光驱动H2O2合成的实际应用。

据悉,我校叶立群教授(h因子73)带领的交叉研究团队共有8名博士(叶立群、黄妞、刘维、郑勇、贾彬彬、韩春秋、徐斯然、夏梦阳)。主要开展光/电催化合成过氧化氢溶液、光/电催化有机磷污染物资源化和芬顿(类芬顿)高级氧化技术三方面的研究工作。近年来,该团队入选国家级青年人才1人、省级人才4人;在《自然通讯》(Nat. Commun,IF=15.7)、《德国应用化学》(Angew. Chem. In. Ed., IF= 16.9)、《先进材料》(Adv. Mater., IF=26.8)、《能源环境科学》(Energy Environ. Sci, IF=30.8)、《环境科学与技术》(Environ. Sci. Technol., IF=10.9)、《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater, IF=18.2)等期刊发表论文200余篇,总被引18000余次,46篇论文单篇引用超过100次,授权发明专利40余项,获省部级二等奖2项(2023、2024),有力支撑了我校“双一流”建设。

勇攀科研高峰

追求学术卓越

来源:小e教育一点号

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