摘要：通过修饰有机配体和构建单原子体系来优化反应路径选择性是可行的，同时原子厚度的异质金属纳米片因其活性位点的超高暴露度和协同效应而被证明可以显著增强材料的催化活性。

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催化剂能否实现非CO路径是大幅度提高甲醇氧化反应（MOR）催化活性和稳定性的关键。

通过修饰有机配体和构建单原子体系来优化反应路径选择性是可行的，同时原子厚度的异质金属纳米片因其活性位点的超高暴露度和协同效应而被证明可以显著增强材料的催化活性。

2024年12月23日，首都师范大学陈郑博副教授、清华大学王定胜教授在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Adjacent-ligand Tuning of Atomically Precise Cu-Pd Sites Enables Efficient Methanol Electrooxidation with a CO-free Pathway》的研究论文，Yuanlong Qin、Kedi Yu、Guo Wang为论文共同第一作者，陈郑博副教授、王定胜教授为论文共同通讯作者。

陈郑博，首都师范大学化学系副教授。2004年本科毕业于河南大学，2008年硕士毕业于北京化工大学，2012年在北京航空航天大学获得博士学位，2012年加入首都师范大学。

陈郑博副教授的主要研究方向为纳米酶生物传感器；贵金属纳米材料光、电化学生物传感器；阵列传感器的开发与多目标物识别；钙钛矿纳米材料制备及在光学和电化学中的应用。

王定胜，清华大学化学系教授，国家杰青（2023），国家优青（2013）。2004年本科毕业于中国科学技术大学，2009年博士毕业于清华大学，随后留校从事博士后研究，2012年博士后出站后留校工作，2023年晋升为教授。

王定胜教授的主要研究领域为纳米材料制备与性能；金属纳米催化。

在此，作者通过一锅湿化学法合成了有机配体修饰表面铜（Cu）单原子的超薄异质合金金属烯，并进一步构建了高效的Cu-Pd活性位点。

所制备的辛酸配体修饰PdCu单原子合金金属烯（SAA OA-Cu-Pdene）表现出优异的催化活性和稳定性，质量活性高达5.64 A mgPd-1，电化学活性表面积（ECSA）高达160.39 m2 gPd -1。

结构表征和原位实验共同表明配体调节带来电荷转移，伴随的OH-快速迁移极大地提高了非CO路径的选择性，同时提高了催化活性。

研究结果强调了邻近配体调控的重要性，并为设计具有高选择性非CO路径的MOR催化剂提供了新策略。

图1：催化剂系统设计示意图

图2：SAA OA-Cu-Pdene的合成和表征

图3：SAA OA-Cu-Pdene的电化学和结构表征

图4：不同催化剂在碱性电解液中的MOR性能

图5：在SAA OA-Cu-Pdene上的MOR反应机制

图6：密度泛函理论（DFT）计算的能量反应路径

综上，作者研究了通过轴向有机配体调控原子级分散的Cu单原子在钯金属烯表面的活性位点，以实现高效甲醇电氧化反应（MOR）的非CO路径。作者成功构建了具有邻位配体调控效应的催化剂，显著提升了MOR的催化性能，实现了高选择性的非CO反应路径，具有重要的科学意义和应用前景。

本研究不仅提供了一种新策略，通过邻位配体调控来设计具有高选择性非CO路径的MOR催化剂，有助于解决传统商业催化剂易受CO中毒的问题；而且为直接甲醇燃料电池（DMFC）等可持续能源技术的发展和推广提供了高性能、高成本效益的催化剂选择，对减少二氧化碳排放和实现能源转型具有重要作用。此外，该研究结合了配体调控和单原子合金系统的优势，为催化剂设计提供了新的思路，有望在其他电催化反应中也发挥重要作用。

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