摘要：单片全钙钛矿串联太阳能电池为突破单结太阳能电池的效率限制提供了一条很有前途的途径。然而，宽带隙钙钛矿亚电池中大量的开路电压损失阻碍了功率转换效率（PCE）的进一步提高。
成果简介
单片全钙钛矿串联太阳能电池为突破单结太阳能电池的效率限制提供了一条很有前途的途径。然而，宽带隙钙钛矿亚电池中大量的开路电压损失阻碍了功率转换效率（PCE）的进一步提高。
基于此，南京大学谭海仁教授、林仁兴助理教授和瑞士洛桑联邦理工学院Michael Grätzel教授（共同通讯作者）等人报道了具有改进的（100）晶体取向的宽带隙钙钛矿薄膜，可以抑制非辐射复合。作者发现，在薄膜表面使用二维（2D）钙钛矿作为中间相，在结晶过程中可以促进沿（100）个三维（3D）钙钛矿切面的非均相成核。南京大学特任副研究员刘洲、助理教授林仁兴、硕士生殷梦然和新加坡国立大学教授魏明阳为论文共同第一作者。
此外，优选（100）取向可以通过表面组成工程增加2D相的数量来实现，而不需要过多的2D配体，否则会阻碍载流子的传输。测试发现，具有1.78 eV宽带隙的钙钛矿太阳能电池（PSCs）的开路电压为1.373 V，以及84.7%的高填充因子（FF）。在最大功率点条件下，全钙钛矿串联太阳能电池的开路电压为2.21 V，经认证的功率转换效率（PCE）为29.1%。本研究提供了一种有效的技术来控制宽带隙（WBG）钙钛矿的晶体衍射，而不影响电荷传授，克服了由光电压损失引起的全钙钛矿串联的效率障碍。
相关工作以《All-perovskite tandem solar cells achieving >29% efficiency with improved (100) orientation in wide-bandgap perovskites》为题发表在最新一期《Nature Materials》上。
值得注意的是，谭海仁教授已发表3篇Nature、3篇Science，5篇Nature Energy！
图文解读
对于未退火的对照和直接添加剂（DA）薄膜，(100)与(110)衍射峰强度的比值（即I(100)/(110)）保持相似，表明直接添加PEAI对成核或初始晶体生长的影响很小。经过热退火后，完全结晶的DA膜的I(100)/(110)是对照的1.8倍。对于溶液-工艺添加剂（SPA）方法，在热退火前就明显增强了（100）取向，最终膜的I(100)/(110)明显高于DA膜（7.8 vs. 1.7 eV nm-2）。飞行时间二次离子质谱分析（TOF-SIMS）表明，SPA法在湿膜表面引入了PEAI；而PEAI则分布在DA薄膜的大部分。
图1. DA、SPA和M-SPA钙钛矿薄膜的形成过程
图2. WBG钙钛矿薄膜的表征
对于纯钙钛矿，对照、DA、SPA和M-SPA法的准费米能级分裂（QFLS）值分别为1324、1364、1407和1415 mV，表明M-SPA样品表现出最低的非辐射复合损失，与其最高的（100）取向度一致。使用M-SPA方法，VOC的增加主要归因于体复合的减少，而不是界面复合。进一步分析发现，M-SPA方法降低了非辐射和传授损失，增强了WBG PSCs的FF。M-SPA样品的PL衰减寿命为182 ns，超过SPA样品（88 ns）、DA样品（67 ns）和对照样品（21 ns）。结果表明，SPA和M-SPA样品在690 nm左右都有一个单一峰，这是3D WBG钙钛矿的特征，证实了最终薄膜中不存在2D钙钛矿相。最优器件的PCE为21.1%，VOC为1.373 V，短路电流密度（JSC）为18.1 mA cm-2，FF为84.7%，无明显迟滞。
图3. WBG PSCs的性能
基于M-SPA的串联器件的平均PCE从对照组的27.5%增加到28.5%，主要是由于VOC的改善（从2.12 V增加到2.18 V）。M-SPA器件的最高VOC达到2.22 V，填充因子（FF）达到83.5%，都是全钙钛矿串联太阳能电池的最佳报道值。该器件的PCE为29.7%，VOC为2.175 V，JSC为16.4 mA cm-2，FF为83.3%。EQE光谱显示，WBG顶-电池的光电流匹配良好，为16.3 mA cm-2。此外，该器件的认证稳态PCE为29.1%（反向扫描测试中，保留J-V扫描时PCE为29.5%），VOC为2.157 V。在具有近红外组件的发光二极管（LED）照明下，该器件在连续运行750 h后仍保持其初始PCE的90%。
图4.全钙钛矿串联太阳能电池的光伏性能
文献信息
All-perovskite tandem solar cells achieving >29% efficiency with improved (100) orientation in wide-bandgap perovskites. Nature Materials, 2025, https://doi.org/10.1038/s41563-024-02073-x.
来源：锂电百科