研究背景：电气化运输发展促使对高能量密度且安全电池的需求增长，全固态电池（SSB）因固态电解质不易燃，能适配锂金属、硅等新型电极，被视为理想选择。硫化物固态电解质（SE）虽有优势，但提升其组件可扩展性、降低成本及提高机械稳定性是实现 SSB 大规模应用的关键。同时，无溶剂干加工及合适的支撑材料对制备高性能 SE 膜至关重要。实验方法材料制备：采用溶胶 - 凝胶法制备 Li₂O - ZrO₂包覆的 LiNi₀.₉Co₀.₀₅Mn₀.₀₅O₂作为阴极活性材料，经混合制成阴极干膜。通过磁控溅射合成柱状硅（col - Si）阳极。选用 NEI Corporation 的 Li₆PS₅Cl 作为 SE 粉末，NIPPON KODOSHI CORPORATION 的 10 µm 厚 PET 非织造布（NWF）作为支撑材料。将 Li₆PS₅Cl 与 PTFE 混合、预纤维化、过筛后，经 DRYtraec 压延机加工并转移到 NWF 上，制成 SE 膜。电池组装：实验室规模全电池组装时，根据需求选择 SE 层材料，添加阴极后压制。对称电池用于 EIS 测量，将 SE 膜置于碳涂层铝箔间，含 NWF 的 SE 膜需额外 SE 膜防止接触不良。固态软包电池组装时，依次堆叠硅阳极、SE 膜和 NMC 阴极，密封后在等静压下压制。实验结果SE 膜制备与性能：DRYtraec 工艺可连续制备 SE 膜（DF@NWF），其厚度、负载和孔隙率均匀。膜由 SE 干膜和 NWF 组成，经压缩可得到低孔隙率的致密膜，厚度可达 40 µm。拉曼光谱和 XRD 表明制备过程未改变 SE 晶体结构，DF@NWF 膜具有良好的弯曲性、拉伸强度和热稳定性。电化学性能：DF@NWF 膜离子电导率为 1.6 mS cm⁻¹，虽低于纯 SE 粉末和 DF，但面电导率高于 SE 粉末。热暴露实验表明，110°C 处理后电导率提高且晶体结构不变。实验室规模全电池和软包电池测试显示，电池具有良好的倍率性能，软包电池初始放电容量接近理论值，能量密度可达 673 Wh L⁻¹（比能量 247 Wh kg⁻¹）。能量密度估算：SE 层厚度对能量密度影响显著，将其从 600 µm 减至 40 µm，多层软包电池能量密度可从 170 Wh L⁻¹ 提升至 880 Wh L⁻¹，比能量从 90 Wh kg⁻¹ 提升至 310 Wh kg⁻¹ 。通过优化电极和集流体，多层软包电池能量密度有望达 1060 Wh L⁻¹ 和 390 Wh kg⁻¹，远超传统锂离子电池。研究结论：利用 DRYtraec 工艺成功制备出含 NWF 的薄且柔性的硫化物 SE 膜，其机械性能优良，为软包电池规模化生产奠定基础。该膜在保持较低 binder 含量的同时，具备较高离子电导率和良好的电池倍率性能，在单 / 多层软包电池中展现出高能量密度潜力，推动了硫化物 SSB 生产的可扩展性发展 。摘要：研究背景：电气化运输发展促使对高能量密度且安全电池的需求增长，全固态电池（SSB）因固态电解质不易燃，能适配锂金属、硅等新型电极，被视为理想选择。硫化物固态电解质（SE）虽有优势，但提升其组件可扩展性、降低成本及提高机械稳定性是实现 SSB 大规模应用的关键。
图文简介
固态电解质干膜在无纺布上的连续涂布（图 A），以及沿该膜长度和宽度方向的厚度分布（图 B）、负载分布（图 C）和孔隙率分布（图 D）。
所制备固态电解质膜的物理化学特性：A）固态电解质膜，以及其 B）顶部、C）底部的扫描电子显微镜图像（SEM），D）聚焦离子束（FIB）横截面视图，还有 E）无纺布（NWF）、压延处理后的固态电解质干膜（SE DF）以及复合膜（DF@NWF）的拉曼光谱，F）纯固态电解质粉末、DF@NWF、手工制备的固态电解质膜的 X 射线衍射图谱，以及预期的 Li₆PS₅Cl（LPSCl）峰位置（ICSD 编号 259205，黑色三角形）。
NWF和DF@NWF的热机械性能
NMC|col - Si 全电池（n/p = 1.3）的放电倍率性能，在 4.25V 至 2.5V 之间循环，放电电流密度分别为 0.07、0.45、0.75 和 1.5mA/cm² ，充电电流密度为 0.15mA/cm² ，但首次充电（虚线）电流密度为 0.07mA/cm² 。使用 A）颗粒状 SE 粉末的参考电池和 B）SE DF/NWF 的参考电池在 25℃下循环，C）使用 DF/NWF 的软包电池在 30℃下循环。请注意，D）中以带颜色编码框架示意的电池设置，其绝对厚度各不相同。
论文信息
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来源：小温说科技