摘要：能源转化与储存领域广泛应用异质结构催化剂，诸如氨合成、尾气净化、电解水等方面均有涉及。但诸如浸渍、沉积、离子交换这类传统合成方式，一般要经历多道工艺步骤。多步工艺易造成催化剂界面呈现不均匀状态，对其活性及稳定性产生不利作用。并且，实现多元素催化剂的大规模制造目

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成果掠影 & 研究背景

能源转化与储存领域广泛应用异质结构催化剂，诸如氨合成、尾气净化、电解水等方面均有涉及。但诸如浸渍、沉积、离子交换这类传统合成方式，一般要经历多道工艺步骤。多步工艺易造成催化剂界面呈现不均匀状态，对其活性及稳定性产生不利作用。并且，实现多元素催化剂的大规模制造目前仍是一个有待解决的难题。

本研究创新性地开发出一种称作“卷对卷（Roll - to - Roll）碳热冲击技术”（CTS）的新方法。该技术凭借金属与碳之间的氧化电位差，成功达成多元素异质结构催化剂的一步式合成以及连续化生产。这一创新方法具备显著优势，不仅将催化剂的合成速度提高到约7 m min⁻¹ ，还能精准把控元素分布，为快速筛选高性能催化剂提供有力支撑。就碱性氢析出反应（HER）而言，利用该技术优化PtCo@La–TiO₂催化剂后，其性能优于市售的商业Pt/C催化剂，进而为大规模电催化应用开拓出一条全新途径。在10 mA cm⁻²的电流密度条件下，此催化剂所展现出的过电位数值仅为15 mV，相较于商业Pt/C催化剂的24 mV，性能更为出色。当电位处于−0.1 V时，该催化剂的电流密度高达189 mA cm⁻²，远远超过了Pt/C催化剂的80 mA cm⁻² 。其Tafel斜率为19.8 mV dec⁻¹ ，这一数据充分说明它在HER反应中的速率要比商业催化剂快得多。不仅如此，经过长时间的稳定性测试发现，该催化剂在持续运行100小时之后，性能并未出现显著的衰减情况。通过密度泛函理论（DFT）进行的计算结果显示，La掺杂TiO₂ 能够产生氧空位（Oᴠ），这种氧空位能够增强水分子的吸附与解离过程，同时降低H吸附自由能（ΔGᴴ） ，从而有力地推动HER反应的进行

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研究内容 & 图文数据

要点精读：

1. 卷对卷碳热冲击技术助力催化剂高速且大规模合成

卷对卷碳热冲击（CTS）技术融合碳热冲击及卷对卷工艺，达成了高达7 m min⁻¹的超快制造速率，能够连续产出高均匀度的催化电极，实现了催化剂的快速大规模合成。

2. 优化元素分布，增强催化剂活性

借助对金属 - 碳氧化电位差（ΔGₘ₋C）的调控，对金属/氧化物的分布进行精确规划，得以实现多元素异质结构催化剂的可控合成，进而优化元素分布，提升了催化剂活性。

3. PtCo@La–TiO₂在HER活性上超越商业Pt/C

La掺杂TiO₂产生氧空位（Oᴠ），强化了水分子的吸附与解离过程，显著提升了HER反应速率，且在长期稳定性方面表现更为优异，使得PtCo@La–TiO₂在HER活性上超越了商业Pt/C。

4. 理论计算阐释HER机制

根据密度泛函理论（DFT）计算，La–TiO₂可促进H₂O的分解，降低H吸附自由能（ΔGᴴ），增强氢溢流（spillover）效应，加快HER反应进程，从理论层面揭示了HER机制。

图1 卷对卷合成多元素异质结构催化剂

图2 多元素催化剂的快速筛选与结构表征

图3 PtCo@La–TiO₂ 的 HER 催化性能

图4 热力学指导与多元素催化剂通用合成策略

图5 元素动态调控与异质结构催化剂设计

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总结 & 原文链接

本文研究创新性地推出了卷对卷碳热冲击（CTS）技术。凭借这一前沿技术，成功实现了多元素异质结构催化剂的快速批量制备，并精准筛选出PtCo@La–TiO₂ 作为性能卓越的碱性HER催化剂。此催化剂性能十分突出，拥有极低的过电位，仅为15 mV，同时具备高电流密度，可达189 mA cm⁻² ，尤为难得的是，在持续运行100小时之后，其性能并未出现明显下降，凸显出极为可观的工业应用潜力。展望未来，该技术具备广阔的拓展空间，能够进一步延伸至PEM电解水、氮还原、CO₂还原等多种电催化反应领域。并且，通过与机器学习技术相结合，能够极大地加快催化剂的设计与筛选进程，为推动下一代清洁能源技术的蓬勃发展注入强大动力。

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来源：仙女讲科学