摘要：氢能作为清洁能源的核心载体，其高效制备依赖于析氢反应（HER）催化剂的性能突破。当前工业广泛使用的贵金属催化剂（如铂）虽活性优异，但受限于资源稀缺性与高昂成本，难以支撑氢能产业的大规模发展。高熵合金（HEA）催化剂通过多元素协同调控表面电子结构，展现出替代传统
通讯作者：陈亚楠、李金阳、黄鹏飞
通讯单位：天津大学、西南交通大学、中国矿业大学
【研究背景】
氢能作为清洁能源的核心载体，其高效制备依赖于析氢反应（HER）催化剂的性能突破。当前工业广泛使用的贵金属催化剂（如铂）虽活性优异，但受限于资源稀缺性与高昂成本，难以支撑氢能产业的大规模发展。高熵合金（HEA）催化剂通过多元素协同调控表面电子结构，展现出替代传统催化剂的潜力，但其设计面临“组合爆炸”难题——五元以上的金属组合可能产生数千万种候选材料，传统试错法需耗时数千年验证。此外，HEA合成过程中缓慢的烧结工艺易导致颗粒团聚，进一步制约性能优化。如何快速锁定高效组分并实现可控合成，成为推动HEA催化剂落地的关键科学挑战。
【文章概述】
本研究提出一种人工智能驱动的材料研发新范式，通过融合文献挖掘与实验自动化技术，实现高性能HEA催化剂的定向设计。基于大型语言模型（LLMs）对1.4万篇文献的智能分析，筛选出10种关键活性元素，将候选组合从4395万种压缩至126种铂基HEA；结合遗传算法（GA）引导的迭代优化与超快高温热冲击（HTS）合成技术，仅通过4轮实验（24个样本）即获得最优催化剂IrCuNiPdPt/C。该材料在酸性环境中表现出创纪录的低过电位（25.5 mV@10 mA/cm²，较商用铂碳催化剂降低49%），且连续运行300小时性能无衰减。该框架将传统研发周期从千年缩短至6小时，为多组分催化剂的理性设计提供了可推广的技术蓝图。
本研究通过整合大型语言模型（LLMs）与遗传算法（GA），构建了高熵合金（HEA）催化剂的高效筛选框架（图1）。传统暴力搜索法（BF）需从90种金属元素中筛选五元组合，候选池达4395万种，以每日10个样本的速率需耗时约1.2万年（图1a）。而LLMs通过文献挖掘将候选元素压缩至10种（Fe、Co、Ni、Pt等），结合铂基设计生成126种候选组合（图1b）；GA通过四轮迭代（24个样本）快速锁定最优组分，结合超快高温热冲击（HTS）技术（15分钟/样本），整体筛选周期缩短至6小时。这一策略通过智能数据降维与实验自动化，解决了HEA设计中的“组合爆炸”难题，为多组分催化剂的理性设计提供了新范式。
基于LLMs的文献分析框架（图2a）包含文献筛选、知识库构建、模型微调与应用四个阶段。通过Web of Science数据库检索7.9万篇文献，经出版年份（2000-2024）、引用率（>10次/年）及LLMs二次筛选，最终获得1225篇HEA相关研究（图2b）。统计发现，非贵金属中Fe、Co、Ni出现频率最高（图2c），而贵金属中Pt占比显著。基于此，研究选择Pt为基底，结合高频元素构建候选库。通过InternLM 2.5模型与低秩自适应（LoRA）微调，模型可智能推荐HER活性元素及实验策略，实现从海量文献到实验设计的闭环优化。
采用HTS技术（图3a）在300 ms内以2000 K/s的升温速率实现前驱体快速合金化，并通过均匀冷却（600 K/s）抑制颗粒粗化。透射电镜（TEM）显示，HTS合成的PtNiIrPdCu/C颗粒尺寸均一（≈5 nm），元素分布高度均匀（图3b）；而传统管式炉（TF）合成样品因奥斯特瓦尔德熟化导致严重团聚。XRD图谱（图3c）未检测到元素偏析相，表明超快动力学抑制了相分离，形成单一固溶体结构。这种结构均一性为多元素协同效应奠定了基础，显著提升了催化活性。
基于GA的迭代优化流程（图4c）从126种候选组合中筛选出最优催化剂。初始六组随机组合的过电位分布广泛（20-160 mV）（图4a），热图分析（图4b）进一步揭示元素组合对活性的显著影响。通过四轮迭代（图4d），保留高活性元素并替换低效组分，最终获得IrCuNiPdPt/C催化剂，其过电位（25.5 mV@10 mA/cm²）较初始组合降低80%（图4e）。20次独立优化试验验证了方法的鲁棒性（图4f），实验迭代次数减少60%，且结果高度一致。
XRD与高分辨TEM（HRTEM）显示，IrCuNiPdPt/C的（111）晶面间距（0.21 nm）较纯Pt（0.226 nm）收缩7.1%（图5a-c），归因于Ir、Ni等小原子半径元素引起的晶格压缩应变。几何相位分析（GPA）证实颗粒内部存在非均匀应变（图5e），这种应变通过调整Pt的d带中心（XPS显示Pt0结合能负移），削弱氢中间体（H*）吸附能（ΔGH*），从而加速Volmer与Heyrovsky步骤（图5f-g）。HAADF-STEM与EDS图谱（图5d）证明Pt、Ir、Ni、Pd、Cu元素均匀分布，ICP-MS与XPS进一步验证了组分稳定性。此外，催化剂的双电层电容（Cdl=36.2 mF/cm²）为商用Pt/C的7.5倍（图5i），表明其高活性比表面积；300小时稳定性测试中过电位衰减可忽略（图5j），ICP-MS显示Ni溶出量极低（
【结论】
本研究开发了一种突破性的人工智能协同催化剂发现框架，通过融合大型语言模型（LLMs）的文献知识挖掘与遗传算法（GA）的定向优化，实现了高效高熵合金（HEA）析氢催化剂的快速筛选。核心发现表明：LLMs从14,242篇文献中提取出10种高活性元素（Fe、Co、Ni、Pt等），将候选组合从4,390万大幅缩减至126种Pt基HEA；结合GA驱动的四轮高通量热冲击合成实验，在仅24次迭代中成功获得具有原子级均匀结构（5.19 nm）的IrCuNiPdPt/C催化剂，其过电位（25.5 mV@10 mA cm⁻²）较商用Pt/C降低49%，并展现300小时稳定性，实验效率较传统方法提升60%。该研究通过20次独立验证，攻克了多元素催化剂设计的“维度灾难”难题，为功能材料发现建立了可扩展的智能范式。其学术意义在于开创了AI协同研发新路径，潜在应用可延伸至电解水制氢、燃料电池等清洁能源领域；未来研究可拓展至其他电催化反应体系，探索多模态AI与自动化实验的深度整合，推动材料开发进入“按需设计”时代。
【论文信息】
Artificial Intelligence‐Assisted Ultrafast High‐Throughput Screening of High‐Entropy Hydrogen Evolution Reaction Catalysts. Ziqi Fu;Pengfei Huang;Xiaoyang Wang;Wei‐Di Liu;Lingchang Kong;Kang Chen;Jinyang Li;Yanan Chen. ISSN: 1614-6832 , 1614-6840; DOI: 10.1002/aenm.202500744. Advanced energy materials. , 2025
来源：科学红灯区